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據(jù)蘇州大學(xué)核能環(huán)境化學(xué)研究中心網(wǎng)站報(bào)道：質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFC）是一種新型的燃料電池，具有工作溫度低、啟動(dòng)快、比功率高、結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、操作方便、綠色環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)。與目前只能在低溫（低于100℃）和高水合度下操作的商業(yè)化的全氟磺酸-PEMFC（Nafion-PEMFC）相比，中溫段（100-300℃）的PEMFC具有明顯的優(yōu)勢(shì)，如具有更快的電極動(dòng)力學(xué)，不需要潮濕的入口流或用于消散廢熱的大型散熱器，且具有當(dāng)配備甲醇燃料時(shí)鉑催化劑的CO中毒最小化等。

圖1：化合物ZrP的晶體結(jié)構(gòu)信息示意圖

發(fā)展在無(wú)水、中段溫度環(huán)境下具有高質(zhì)子傳導(dǎo)速率和長(zhǎng)期工作穩(wěn)定性的質(zhì)子交換膜材料是下一代PEMFC必須要克服的主要技術(shù)障礙之一。在最近的十幾年中，配位聚合物（CPs）和金屬有機(jī)骨架（MOFs）作為新型結(jié)晶質(zhì)子傳導(dǎo)材料被廣泛研究，其主要優(yōu)點(diǎn)是可以可控地實(shí)現(xiàn)所需的質(zhì)子傳導(dǎo)行為。同時(shí)，CP/MOF晶體材料為理解分子水平上的質(zhì)子運(yùn)輸途徑提供了強(qiáng)大的平臺(tái)。

基于前期工作基礎(chǔ)，最近蘇州大學(xué)王殳凹團(tuán)隊(duì)在國(guó)際頂尖期刊Journal of the American Chemical Society上報(bào)道了一例具有本征、高效的中溫段的質(zhì)子傳導(dǎo)效率的晶體材料，命名為ZrP（JACS., 2018, DOI: 10.1021/jacs.8b02598）。 

圖2：化合物ZrP在低溫高濕和高溫?zé)o濕條件下的質(zhì)子傳導(dǎo)效率

首先，以烷基咪唑類離子液體作為溶劑，將磷酸（H₃PO₄）、氯化鋯（ZrCl₄）和尿素（(NH₂)₂CO）在溶劑中于180℃下進(jìn)行離子熱反應(yīng)制備得到具有優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定的ZrP晶體材料。通過(guò)X射線單晶衍射技術(shù)測(cè)得ZrP結(jié)構(gòu)是由沿c軸延伸的一系列堆疊的一維陰離子磷酸鋯鏈組成（圖1a），NH4+陽(yáng)離子填充鏈間的間隔中進(jìn)行平衡電荷。此外，結(jié)構(gòu)中半質(zhì)子化的O3具有較高的電負(fù)性，與NH₄⁺陽(yáng)離子具有強(qiáng)烈地相互作用，其N1-O3距離為2.872 ?，形成本征無(wú)限的一維螺旋氫鍵鏈，并帶有一系列質(zhì)子載體和質(zhì)子空位（圖1f）。原則上，質(zhì)子會(huì)在鏈內(nèi)高度活躍，驅(qū)動(dòng)力與酸堿中和反應(yīng)非常相似，這導(dǎo)致該材料具有很高的質(zhì)子傳導(dǎo)效率。通過(guò)質(zhì)子傳導(dǎo)率測(cè)試發(fā)現(xiàn)ZrP晶體具有本征、高效的中溫段的質(zhì)子傳導(dǎo)效率，在低溫高濕和高溫?zé)o濕條件下都具有較高質(zhì)子傳導(dǎo)效率：在90 ℃，95%相對(duì)濕度的條件下σ=1.21 × 10^?2 S?cm^?1，Ea=0.26 eV；在180 ℃，無(wú)濕的條件下σ=1.45 × 10^?3 S?cm^?1，Ea=0.3 eV，如圖2所示。 

圖3：DFT研究了化合物ZrP的質(zhì)子傳遞途徑和機(jī)制

通過(guò)進(jìn)一步的理論計(jì)算、變溫固態(tài)核磁、粉末中子衍射等一系列綜合表征測(cè)試手段對(duì)化合物ZrP中的質(zhì)子傳遞的路徑和機(jī)制進(jìn)行了詳實(shí)的闡釋。這為理解質(zhì)子H在結(jié)構(gòu)中真實(shí)傳遞行為提供了重要信息，同時(shí)也為設(shè)計(jì)更高效、穩(wěn)定、新穎的質(zhì)子傳導(dǎo)材料提供了指導(dǎo)信息。 

圖4：化合物ZrP的H2/O2質(zhì)子交換膜燃料電池測(cè)試

更重要的是，ZrP質(zhì)子傳導(dǎo)材料不僅實(shí)現(xiàn)了在低溫高濕和高溫?zé)o濕條件下都具有較高質(zhì)子傳導(dǎo)速率，并且可以應(yīng)用到實(shí)際的H₂/O₂和直接甲醇質(zhì)子交換膜燃料電池中（180℃ H₂/O₂測(cè)試條件下電池的電功率密度可達(dá)到12 mW?cm^?2）。這是首次將晶體材料同時(shí)用于H₂/O₂和直接甲醇兩種質(zhì)子交換膜燃料電池中。與現(xiàn)有的質(zhì)子傳導(dǎo)材料相比具有更溫和、高效的制備合成方法，而且具有更好的熱穩(wěn)定性和溶液穩(wěn)定性，避免了在實(shí)際的電池工作中材料的損壞而導(dǎo)致的電功率密度的降低。

蘇州大學(xué)博士研究生桂大祥、代星博士和鹽城工學(xué)院陶澤天老師為本工作共同第一作者，蘇州大學(xué)王殳凹教授、周如鴻教授和中國(guó)地質(zhì)大學(xué)趙凌教授為共同通訊作者。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)重大項(xiàng)目、優(yōu)秀青年基金、青年基金、中組部“青年千人計(jì)劃”和江蘇省杰出青年基金的資助。